Za přímého předchůdce liberecké zoo lze považovat ptačí park, který v roce 1895 otevřeli na Perštýně nadšenci z Ornitologického spolku pro severní Čechy. Ptačí park se brzy stal oblíbeným místem dospělých i dětí, což samozřejmě vedlo k ambicióznějším plánům, které se podařilo naplnit už za pár let. V roce 1902 byla postavena voliéra v městském parku (v roce 1926 přesunuta do areálu zoo), a o dva roky později byl v údolí za Labutím jezírkem založen tzv. Tierpark. Do zoologické zahrady měl v té době ještě daleko, k vidění zde bylo pár druhů vodních ptáků a několik srnců. V roce 1907 byl do zoo přestěhován z Německočeské výstavy domek Čapí hnízdo, který se stal přirozeným centrem
zahrady, kolem něhož postupně začaly vznikat další výběhy. Údolí tak postupně zabydleli plameňáci, primáti, vačnatci, tuleň, aligátor, několik druhů kopytníků a samozřejmě také šelmy, a to jak psovité (vlci), tak kočkovité (ocelot, puma). Velkým lákadlem byli medvědi hnědí, které zoo chovala už od roku 1909, kdy byl také postaven první medvědinec, tzv. Zwinger. Už před první světovou válkou se tak dá hovořit o plnohodnotné zoologické zahradě, v níž nechybělo zimoviště pro choulostivější druhy
zvířat a dokonce ani mořská akvária se sasankami.
Liberecká zoologická zahrada má nejdelší historii ze všech zoo v Čechách i na Moravě.
Oficiálně byla založena v roce 1904, její příběh sahá ale ještě hlouběji.
V roce 1923 nastoupil do vedení zoo dlouholetý člen ornitologického spolku Erich Sluwa (nejprve jako správce, od roku 1929 jako ředitel), pod jehož vedením se areál dál slibně rozvíjel.
Postavila se zimní hala, bazén pro lachtany, tzv. medvědí jáma, zrekonstruoval se šelminec, rozšířil se počet chovaných druhů. Liberecká zoo byla stále vyhledávanějším turistickým cílem, kam se sjížděli návštěvníci nejen z blízkého okolí. Erich Sluwa vedl zahradu do roku 1945, kdy byl stejně jako řada dalších Němců odsunut.
Zoo tak poprvé za dobu své existence přešla do českých rukou a na místo ředitele nastoupil přírodovědec Čeněk Podaný, před kterým stál těžký úkol. Zoo sice válku přežila, ovšem ve velmi zbídačeném stavu, a na její obnovu nebyl dostatek financí. Situace se Podanému zřejmě jevila natolik zoufalá, že nabídl celé zvířecí osazenstvo zoo (i sebe) městu Brnu, které plánovalo založit si vlastní zahradu. Brno naštěstí jeho návrh odmítlo a Podaný z vedení zahrady odešel ani ne po třech letech.
Nejhorší sice bylo zažehnáno, ale ani následující léta nebyla jednoduchá. V čele zoo se střídali ředitelé či předsedové a bylo zjevné, že při takové fluktuaci chyběla výraznější koncepce směřování zahrady a ta začala opět stagnovat.
Bludný kruh se podařilo prolomit až v roce 1954, kdy se do vedení postavil Jiří Badalec, jehož jediným profesním předpokladem do této funkce byla znalost kynologie (později se stal prvním chovatelem afgánských chrtů u nás). Společně se zoologem Lubošem Bulířem vybudovali během několika let respektovanou zoologickou zahradu, která už nebyla pouhou výstavkou exotických zvířat, ale byla zaměřena především na chov ohrožených druhů. Zdejší zoo tak například zahájila chov cenných kozorožců dagestánských, koz šrouborohých, zubrů, makaků lvích nebo tygrů ussurijských.
Po povodni v roce 1958 došlo k výraznému rozšíření zahrady směrem k Lidovým sadům (dnes výběhy kopytníků). V témže roce zoo poprvé ve své historii zahájila chov slonů. Dvouletá samička Kitty přicestovala z Německa, v zoo však pobyla krátkých sedm let, a nedožila se tak otevření pavilonu slonů v roce 1972. Nejednalo se o jediný významný pavilon v zoo postavený za Badalcovy éry. Kromě něj byla v roce 1963 otevřena expozice pro paviány pláštíkové, později nový výběh pro lidoopy, konkrétně pro šimpanze (1966), v roce 1970 byl dokončen nový bazén pro lachtany, došlo také na rekonstrukci šelmince (1975). V roce 1982 vznikl nový bazén pro tučňáky. Zoo se stala velmi
vyhledávanou a návštěvnost se zvedla na více než 300 000 lidí za rok, v sedmdesátých letech se blížila 350 tisícům. Badalec vedl zahradu do své smrti v roce 1982, kdy ho vystřídal Josef Janeček.
Za ředitele Josefa Janečka zažila zoo masivní stavební boom. Postavil se pavilon žiraf (1986), expozice levhartů (1987), dnešní pavilon opic (1995) i pavilon tropů (2000), za který zoo získala cenu za nejlepší expozici roku. Kompletní přestavbou prošel v roce 1994 pavilon šelem, do kterého se ještě ten rok nastěhovali noví obyvatelé zoo – bílí tygři. Chov nezvykle zbarvených šelem se ukázal jako výborný marketingový tah, který do zahrady přilákal řadu návštěvníků. Přestože se díky chovu bílé formy tygrů indických dařilo Zoo Liberec získávat finanční prostředky i na chov vzácných a ohrožených druhů zvířat, je momentálně v zahradě už pouze tygřice Surya Bára. V chovu dalších bílých tygrů už zoo pokračovat nebude. Vzhledem k tomu, že se nejedná o samostatný druh, ale uměle vyšlechtěnou formu pocházející z jednoho samce, trpí bílí tygři řadou zdravotních potíží.
Kromě bílých tygrů se podařilo do zoo poprvé získat i další návštěvnicky nebo chovatelsky atraktivní druhy, například orangutany sumaterské, gepardy nebo nahury modré. V roce 2001 se stala liberecká zoo jedinou mimo asijskou zoologickou zahradou, která se mohla pyšnit takiny zlatými.
Jejich příjezdu předcházela dlouhá jednání s čínskou stranou, kam na oplátku putoval například samec nosorožce indického. V roce 2000 se liberecká zoo stala členem Evropské asociace zoologických zahrad a akvárií (EAZA).
V roce 2004 nastoupil na místo Josefa Janečka současný ředitel David Nejedlo, který v té době v zoo působil už pět let jako veterinář. V roce 2006 se organizace rozrostla o Středisko ekologické výchovy DIVIZNA a Centrum pro zvířata v nouzi ARCHA (dříve Bobík). Od roku 2011 je součástí zoologické zahrady také KC Lidové sady. Pod současným vedením došlo k posílení ochranářských aktivit zoologické zahrady, což se projevilo naplno v roce 2017, kdy liberecká zoo stála v čele jedné z největších ochranářských kampaní světa Silent Forest zaměřené na zpěvné ptactvo v jihovýchodní Asii. Jako jedna z prvních u nás zavedla příspěvek na in situ projekty. Vzhledem k nedostatku financí se nestavělo v zahradě tolik jako v dřívějších letech. Přesto se za evropské peníze podařilo postavit nových vchod v horní části zahrady a na místě bývalé správní budovy vznikl současný pavilon ZooExpo. V současnosti probíhají přípravy na dosud největší rozšíření zoo o tzv. Údolí ohrožené divočiny.
Zajímavosti
Nejstarším dochovaným stavebním prvkem, který byl určen pro chov zvířat, je kruhové jezírko s ptačím ostrůvkem v dolní části zahrady. Pochází z let 1904–1905. Bylo určeno pro chov vodního ptactva, v současnosti jej osídlili sklenění plameňáci pocházející z dílny Jiřího Pačinka.
Čapí hnízdo bylo původně postaveno jako pavilon pro šampaňské víno na Německočeskou výstavu v roce 1906. Poté ho nechali členové ornitologického spolku přemístit na současné místo do areálu zahrady. Postupem času bylo několikrát zrekonstruováno a došlo k jeho zvětšení. Nejprve je obýval hlídač parku i s rodinou, pak sloužilo jako správní budova a dnes je v něm cukrárna.
Jedním z nejdéle fungujících výběhu s vnitřními ubikacemi byl medvědinec z roku 1909. Tzv. Zwinger sloužil pro chov medvědů nepřetržitě až do roku 1975, kdy jej zoo nechala zbourat.
Důvodem byl jeho havarijní stav. Od té doby v zoo žádný výběh pro medvědy nevznikl. Přestože plány na nový medvědinec existovaly, nikdy se nezrealizovaly především z finančních důvodů.
V červnu 1958 zasáhla zoo povodeň, která zatopila prakticky celou dolní část zoo. Bylo nutné okamžitě zorganizovat záchranné práce. Kromě zaměstnanců zoo se na pomoc vydali i pracovníci Cirkusu Humberto, který v té době zrovna hostoval ve městě. Celkem zahynulo několik drobných vodních ptáků ve velké voliéře, kteří byli povodňovou vlnou přitisknutí na mřížoví a v pozdějších dnech menší počet kachen a hus na infekci způsobenou znečištěnou vodou. Voda napáchala velké hmotné škody. Povodeň urychlila rozvoj zoologické zahrady do horní části směrem k Lidovým sadům (dnes výběhy kopytníků).
